【Nature Communications】各向异性材料中的双曲局域等离子体与扭转诱导的手性

摘要

本文在MoOCl₂各向异性二维范德华晶体中，首次实验证实双曲局域等离激元共振（H-LPRs）。

区别于传统贵金属等离激元，H-LPRs 由晶体本征各向异性产生，具备三大独特性质：

圆形对称纳米盘中出现一维共振；

金属–绝缘体–金属（MIM）结构中表现Z 方向间隙无关性；

旋转堆叠实现几何对称不破缺下的强手性，圆二色性（CD）>0.65。该体系连接双曲极化激元、局域等离激元与莫尔光子学，为偏振操控、手性传感、片上量子纳米光子学提供新平台。

引言

传统贵金属等离激元为各向同性，难以实现强手性与灵活调控。

天然双曲范德华材料（如 MoOCl₂）在可见–近红外区间呈现面内金属–介电异性，可支持双曲等离激元。

本文首次实现双曲局域等离激元 H-LPRs，并通过旋转堆叠引入手性，突破传统等离激元设计局限。

双曲局域等离激元（H-LPRs）

MoOCl₂为单斜晶系，沿 Mo–O 链方向（x）呈金属性（εₓ<0），垂直方向（y）呈介电性（εᵧ>0），形成双曲色散。

将其刻蚀为纳米盘超构表面，激发局域共振：

电场集中在盘边缘与内部，呈射线状体积分布（传统 LSPR 仅表面分布）；

模式体积大于金纳米盘，但仍保持亚波长强局域。

图 1｜MoOCl₂纳米结构支持的双曲局域等离激元

a) MoOCl₂晶体结构与坐标系

b) 介电常数实部与双曲等频轮廓

c) 玻璃基底上 MoOCl₂纳米盘结构

d) x 偏振下透射共振谱

e) 三维电场分布f) x–y 与 x–z 截面电场分布

一维共振特性

尽管纳米盘为完美圆形对称，共振仅沿 x 轴（金属轴）激发：

x 偏振：强共振峰，随半径增大红移；

y 偏振：无共振，高透射；

偏振依赖严格遵循马吕斯定律，消光比≈11.5；

PEEM 近场成像直接验证：仅 x 偏振出现强近场增强。

图 2｜H-LPRs 的一维共振特性

a) 玻璃基底样品结构

b) SEM 形貌

c) x/y 偏振下光学照片

d) x 偏振透射谱（不同半径）

e) y 偏振透射谱

f) 偏振角分辨透射映射

g) 差分谱

h) 共振强度随偏振角变化

图 3｜PEEM 近场表征

a) x/y 偏振下 PEEM 成像

b) 远场透射与近场增强谱对比

c) 四光子光电发射非线性验证

MIM 结构中的 Z 间隙无关性

构建 MoOCl₂/Al₂O₃/Au 结构，调控 Al₂O₃厚度（2.5–20 nm）：

传统 Au 基 MIM：共振波长强烈依赖间隙厚度；

MoOCl₂基 MIM：共振波长几乎不变，|dλ/dG|<1.5 nm；

物理根源：z 方向介电常数 ε_z>0，与 Al₂O₃匹配，抑制高 k 间隙模式。

该特性大幅降低加工精度要求，利于多层异质集成。

图 4｜MIM 结构的 Z 间隙无关性

a) MIM 结构示意图

b) SEM 形貌

c) 光学照片

d) 共振峰随间隙厚度变化

e) MoOCl₂与 Au 基 MIM 反射谱对比

f) z 方向介电常数分布

g) x–z 截面电场分布对比

旋转诱导手性

将两层 MoOCl₂纳米盘旋转堆叠，保持几何圆对称，实现强手性：

LCP 与 RCP 透射共振峰偏移 > 100 nm；

实验 CD>0.5，模拟 CD>0.65；

手性具备鲁棒性：耐受厚度偏差、角度误差、尺寸差异；

可实现全庞加莱球偏振调控。

机制：旋转使左右旋光经历不同等效光程，激发不对称近场。

图 5｜圆形对称结构中的旋转手性

a) 双层旋转堆叠示意图

b) 光学照片

c) 倾斜与正视 SEM

d) LCP/RCP 透射谱与 CD

e) 旋转角依赖模拟谱

f) LCP/RCP 激发的近场模式

g) 偏振态分辨透射谱

结论

首次在 MoOCl₂中实现双曲局域等离激元 H-LPRs；

发现三大新奇特性：一维共振、Z 间隙无关、旋转诱导强手性；

无需几何破缺即可实现 CD>0.65，鲁棒性强、加工容错高；

连接双曲极化激元、局域等离激元、扭角电子学与莫尔光子学；

可应用于手性传感、偏振成像、片上量子光子器件。

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https://www.nature.com/articles/s41467-026-69435-8